Sammendrag
I denne oppgaven er to ulike topologier studert, MFI og *BEA, hvor fire ulike materialer er benyttet, H-ZSM-5 I, H-beta I, H-ZSM-5 II og H-beta II. H-beta I og H-ZMS-5 I har omtrent samme tetthet av sure seter, Si/Al-forhold~130. Dette er også gjeldende for H-ZSM-5 II og H-beta II, Si/Al-forhold~60. Siden materialene har omtrent samme tetthet av sure seter er det mulig å sammenligne den katalytiske aktiviteten i ulike reaksjoner.
Ved å studere MTH- og metyleringsreaksjonene, koføding av 13C-metanol og 12C-eten eller
-benzen er det vist at den katalytiske aktiviteten er høyere for H-ZSM-5-materialene enn for H-beta-materialene. Faktorene som viste seg å være avgjørende for denne forskjellen er materialenes ulike topologi og dermed ulik porestørrelse. Dette vil bety at for MTH-reaksjonen bestemmes den katalytiske aktiviteten ved å sterisk kontrollere størrelsen av hvilke intermediater som deltar i den katalytiske reaksjonen. For metyleringsreaksjonene er adsorpsjonsentalpien til føden avgjørende for forskjellen i den katalytiske aktiviteten til de to ulike topologiene. Dette vil bidra til å kontrollere omdanningen av føden og selektiviteten til ulike produkter, slik som propen og toluen. Dette betyr ved å øke porestørrelsen vil hovedsakelig produksjonen av propen og toluen, ved koføding av 13C-metanol og 12C-eten eller -benzen, minke.
Ved både kofødingsreaksjonen av 13C-metanol og 12C-eten eller -benzen ble hastighets-konstanten beregnet for alle katalysatorene. Hastighetskonstanten for begge reaksjonene er høyere for H-ZMS-5-katalysatorene enn H-beta-katalysatorene. Ved å studere metylerings-reaksjonen av benzen med FT-IR ble det observert at metyleringsmekanismen for H-beta-materialene kan foregår via tostegsmekanismen, mens H-ZSM-5-materialene kan foregå via den direkte mekanismen uten en intermediattilstand hvor metoxyspesier blir dannet. Dette er i samsvar med den observerte forskjellen i hastighetskonstanten for de to topologiene for metylering av benzen. For metylering av eten kan dette muligens også være gjeldende.
For metylering av benzen ble den tilsynelatende aktiveringsenergien beregnet til henholdsvis 64, 63, 57 og 59 kJ/mol for H-beta I, H-ZSM-5 I, H-beta II og H-ZSM-5 II, mens den tilsynelatende aktiveringsenergien for metylering av eten er bestemt til henholdsvis 96, 94, 81 og 93 kJ/mol for H-beta I, H-ZSM-5 I, H-beta II og H-ZSM-5 II. Den tilsynelatende aktiveringsenergien for metylering av eten er høyere enn for metylering av benzen for alle de ulike katalysatorene som ble benyttet. Dermed vil metyleringsreaksjonen av eten til propen skje langsommere enn metyleringsreaksjonen av benzen til toluen. Dette er i samsvar med det som kan observeres fra de beregnede hastighetskonstantene.