Hydrogen og ammoniakk som brensel i en høytemperatur-brenselcelle med protonledende elektrolytt

Abstract

Dette arbeidet har i hovedsak tatt for seg studiet av en høytemperatur brenselcelle med protonledende elektrolytt for hydrogen og ammoniakk i temperaturintervallet 600 - 900ºC. BaCe0,9Y0,1O2,95 (BCY) ble benyttet som elektrolytt og platina som elektrodemateriale i en hydrogen/oksygen- og en ammoniakk/oksygen-brenselcelle. SrCe0,95Yb0,05O2,975 (SCYb) ble benyttet som elektrolytt og platina som elektrodemateriale i en hydrogen/oksygen-brenselcelle. SCYb ble også benyttet som elektrolytt i et 3-elektrodestudiet av en Ni-SCYb cermetelektrode. BCY ble syntetisert ved sitratmetoden, og viste enfase ved XRD. Et dilatometer ble benyttet for å finne den egnede sintringstemperaturen til BCY og SCYb. Gass-sammensetningene ble kontrollert med en gassmikserenhet, en for hydrogen/oksygen og en for ammoniakk/oksygen. Ikke reagert ammoniakk ble destruert i en ammoniakkfelle med melkesyre. Brenselcellene ble karakterisert ved AC-impedansspektroskopi og strømtetthet/spenningsmålinger (I-V målinger) i galvanostatisk modus.

I-V målingene og AC-impedansspektroskopi viste at aktiveringsenergien til bulkledningsevnen var relativt lik for hydrogen- og ammoniakkbrenselcellen med BCY-elektrolytt og Pt-elektroder. SCYb-elektrolytt med Pt-elektroder i hydrogen/oksygen-brenselcellen og SCYb-elektrolytt i 3-elektrodemålinger viste tilsvarende lik aktiveringsenergi for bulkledningsevnen ved AC-impedansspektroskopi. Bulkledningsevnene var sammenliknbare med litteratur.

En lav OCV i forhold til teoretisk for BCY og SCYb hydrogen/oksygen-brenselcellen med Pt-elektroder skyldes gasslekkasje og elektronisk ledningsevne i elektrolytten. Ved stigende temperatur øker den elektroniske ledningsevnen i BCY og SCYb. Dette førte til at forskjellen mellom teoretisk og eksperimentell OCV økte. Dominerende elektrodeimpedans i Pt-anoden førte antageligvis til en lav OCV for ammoniakk/oksygen-brenselcellen, en relativt stor andel av den elektroniske strømmen gikk gjennom elektrolytten. Et tydelig massetransportoverpotensial i hydrogen/oksygen-brenselcellen ved lavt hydrogeninnhold viste at den høye elektrodeimpedansen hovedsakelig kom fra en dårlig Pt-anode. Pt-anoden degraderte antageligvis i ammoniakk, siden dette massetransportoverpotensialet kom tidligere i ammoniakk/oksygen-brenselcellen.

En alternativ anode, bestående av en blanding metall og keram, Ni-SCYb, ble syntetisert og karakterisert ved 3-elektrode AC-impedansspektroskopi i temperaturintervallet 500 - 900ºC. Cermetelektroden viste en arealspesifikk motstand i hydrogen på ~ 1,5 Ω cm2 og ~ 2,2 Ω cm2 i ammoniakk ved 700ºC. Pt-elektroden i hydrogen/oksygen brenselcellen viste til sammenlikning ~ 7,6 Ω cm2. Ved temperaturer over 700ºC var den arealspesifikke motstanden for cermetelektroden i hydrogen og ammoniakk tilnærmet lik.